清华深研院周光敏、吉林大学王东、西南科技大学 宋英泽合作最新成果发表在顶刊AdvancedMaterials
锂硫电池(Li-S)被认为是最有希望实现500 Wh kg-1能量密度的候选者之一。然而，穿梭效应、硫转化动力学缓慢和锂枝晶生长的挑战严重阻碍了实际实施。本文设计了一种具有球形约束结构的多尺度V2C MXene(VC)，作为锂电池中多硫化物的高效双功能促进剂。结合同步加速器x射线三维纳米计算机断层扫描(x - 3D nano-CT)、小角度中子散射(SANS)技术和第一性原理计算，我们揭示了VC的活度可以通过调节来最大化，所获得的功能如下:(i) VC由于具有大量的活性位点，可以作为高效的聚硫锂(LiPS)清除剂。(ii) VC由于尺度效应对Li2S成核和分解反应动力学具有显著的电催化作用。(iii) VC具有独特的离子筛分作用，可以调节Li+的动态行为，从而有效稳定锂的沉积溶解过程。阴极和阳极的同步优化使锂- S电池具有良好的倍率性能和循环稳定性，例如电池在8.1 mg cm-2的高硫负荷下，在4 μL mg S-1的低E/S比下，可获得8.1 mA h cm-2的高面容量。
图解说明VC基隔膜对硫、锂析出效率的尺度效应。(a)VC基隔膜对硫、锂演化的双重作用。(b) VC球与电化学活性的关系。(c-e)各种VC样品的semimage。(f) VC尺寸对锂离子动力学行为的影响。(g)分子筛孔密度与锂离子通量关系的COMSOL结果。
VC球的阻垢控制对高效硫转化反应的电催化活性控制。(a)以Li2S6为电解质的对称电池中VCs的CV曲线。LSV峰i (b)和峰ii (c)的Tafel图。Li2S8/四酸酯溶液在不同尺寸VC基底上的恒电位放电(d)和电荷(f)分布。在各种VC底物上电化学沉淀(e)和解离(g) Li2S的SEM图像。
尺度识别VC球上硫演化的特征。(a)用于样品观测的同步x射线三维纳米ct设备示意图。(b)电化学沉积Li2S在各种VC基底上的同步x射线D纳米ct图像。(c)同步加速器x射线D纳米ct显示的vc上Li2S沉淀的平均质量比和等直径。(d) VC和石墨烯对Li2S、Li2S2和Li2S4的吸附能及其构型。(e) Li2S的解离势垒和路径分别聚集在VC和石墨烯上。
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